In den Jahren 1875/76 wurde das Archäologische Museum nach Plänen des dänischen, klassizistischen Architekten Theophil Hansen errichtet. In der Eingangshalle sind an den Wänden Votivstelen aus dem 2. Jh. n. Chr. angebracht, die aus dem Heiligtum der Artemis Orthia stammen, laut Inschriften waren sie Weihungen anlässlich athletischen und musikalischen Knabenwettkämpfen. In Vertiefungen der Stelen waren Schabeisen („Strigilis“) eingelassen, die zum Abschaben von Schmutz und Öl nach den Wettkämpfen dienten. Einige sind noch erhalten.
Die Säle rechts zeigen Skulpturen aus Sparta und Umgebung, von denen die Fundorte leider nicht mehr bekannt sind. Ein doppelseitiges Relief aus dem 6. Jh. v. Chr. zeigt Szenen mit Liebeswerben und Liebestod. Eine Stelengruppe besteht unter anderem aus einem Mann, der einen Kantharos (einen rituellen Weinbecher) hält und einer Frau, die sich entschleiert (wahrscheinlich Dionysos und Ariadne). Im nächsten Raum sind dorisch-ionische Konsolenkapitelle vom Amyklaion zu sehen und das Fragment einer nackten knienden Göttin mit kleinen Begleitfiguren aus archaischer Zeit (2. H. 6. Jh. v. Chr.). Im letzten Saal fällt die Skulptur eines kraftvoll vorstürmenden Kriegers, datiert um 480 v. Chr., ins Auge. Obwohl die Skulptur gerne mit dem spartanischen König und Feldherrn Leonidas in Verbindung gebracht wird, ist sie nur der Teil einer Kampfgruppe gewesen, möglicherweise aus einem Tempelgiebel. Weiterhin befindet sich hier noch eine Grabstele mit der trauernden Figur eines Jünglings um 460 v. Chr. aus Geraki. Ebenfalls aus dem 5. Jh. v. Chr. stammt ein Relief, auf dem der delphische Apoll mit Leier und seine Schwester Artemis mit Trankopfer, in der Mitte der Omphalos („Nabel der Welt“) von zwei Adlern flankiert, dargestellt sind.
Im ersten Saal links sind eine Vielzahl an Terrakottamasken aus dem 7.-6. Jh. v. Chr. zu sehen, gefunden im Artemis Orthia Heiligtum, die realistische bis groteske menschliche Gesichter zeigen. Aus der Umgebung Spartas stammen Miniaturreliefs aus Bleiblech, auf denen häufig Artemis mit Tieren, dicke Tänzer mit wilden Bewegungen und Tiermasken zu sehen sind. Weiterhin befinden sich dort sehr schöne Bronzefigürchen vom Artemis Orthia Heiligtum und dem Menelaion, sowie Knochen- und Elfenbeinsiegel, Schmuck, zuletzt das Miniaturkapitell eines Tempelmodells, allesamt aus dem 7. bis 6. Jh. v. Chr.. Im hinteren Saal links sind Reliefs der Dioskuren (Kastor und Polydeukes, Brüder der Helena) zu sehen, römische Porträts (z.B. Kaiser Claudius) und das Tonmodell einer bewaffneten Galeere vom Kap Maleas. Mosaiken aus einer römischen Villa zeigen Perseus und Medusa, den von Odysseus enttarnten Achill, der in Mädchenkleidern zu Waffen griff, sich dadurch verriet, und in den trojanischen Krieg ziehen musste. Weitere Portraits stellen die Dichterin Sappho und den Politiker Alkibiades dar.
